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东华东军事和政院学研究开发成功金属催化新方式,夏纪宝小组完毕碳

文章作者:生命科学 上传时间:2019-10-19
中科院兰州化物所
夏纪宝小组实现碳—氢羰基化绿色高效制备酰胺

东华大学研发成功金属催化新方法

本报讯(记者刘晓倩 通讯员张慧玲)新萄京娱乐手机版,通过金属催化的羰基化反应,中国科学院兰州化学物理研究所夏纪宝课题组实现了首例金属氮卡宾参与的分子间碳—氢羰基化反应制备酰胺。相关成果日前在线发表在《德国应用化学》。

本报讯东华大学先进低维材料中心特聘研究员储玲玲课题组在过渡金属催化烯烃官能团化研究领域取得新进展,研发成功金属催化的新方法。相关研究成果在线发表于《自然—通讯》。

据介绍,酰胺是一类重要的羰基化合物,广泛存在于天然产物、药物分子和聚合材料之中,传统的酰胺合成方法会产生大量的废弃物,因此发展绿色、高效、原子经济性的酰胺合成新方法具有重要意义。

烯烃是一类廉价易得且应用广泛的化工原料。酮类化合物是一类广泛存在于医药、农药和天然产物中的重要结构单元,也是一类重要的有机合成中间体。 但是,由于金属羰基类中间体易发生脱碳反应,目前报道的烯烃碳酰化反应只限于单组分和少数双组分反应模式,多组分反应模式鲜有报道。

夏纪宝课题组一直致力于一氧化碳等碳一原料的催化转化研究。最近,他们发展了一种新型的羰基化策略,首次通过金属氮卡宾中间体实现了分子间碳—氢羰基化,高效、绿色地构建了酰胺类化合物。他们使用商业化的氯化铑二聚体为催化剂、常压下的一氧化碳作为羰基源、有机叠氮化合物作为氮源,实现了富电子芳烃的碳—氢酰胺化反应。氮气是该反应的唯一副产物,反应具有原料易得、反应简单、条件温和、绿色高效等优点。

储玲玲课题组通过利用弱相互作用导向的镍催化自由基接力还原偶联策略,成功实现了非活化烯烃的三组分碳酰化反应。据悉,该方法利用自由基加成到烯烃形成烷基自由基,随后与酰基镍发生交叉偶联,一步高效构建两个碳—碳键,同时利用烯烃底物的弱导向基团实现了优秀的化学选择性和区域选择性。该反应条件温和,具有优异的底物实用性,复杂药物分子和天然产物等衍生物也能高效发生转化。

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